Optimisation par dynamique moléculaire des propriétés structurales des clusters de carbone et de fer, puis étude ab –initio - dft des propriétés électroniques et optoélectroniques des molécules de substances pharmaceutiques

Abstract

In the first part of this work, we have developed a classical Molecular Dynamics code, in which the interactions between particles of the studied system are described by Gupta's potential. This code has been validated by reproducing the works of Brenner and Kanhere. Then, we used this code to investigate the structural and energetic properties of the ground state of carbon clusters containing from 3 to 120 atoms, as well as iron consisting of 2 to 100 atoms. Our calculations have shown that by using Gupta's potential, the optimized configuration is independent of the choice of the initial configuration. In addition, our results showed a linear behavior of the ground state energy of a cluster as a function of the number N of constituent atoms; and for each type of cluster studied, we established the corresponding analytic relationship; this is an innovative result, which can be useful for predicting the shape, symmetry and properties of an unknown carbon (or iron) cluster. In the second part of this work, using RHF and DFT methods implemented in the Gaussian 03W (2004) code, we investigated the electronic and optoelectric properties of the anthracene, anthraquinone, phenanthrene, quinoline and sulfadoxine molecules and pyrimethamine.We observed that these molecules have high values of hyperpolarizability, electrical susceptibility and refractive index, as well as a low value of the dielectric permittivity. On the other hand, 2- (4-aminophenyl) quinoline, 4- (4-aminophenyl) quinoline, anthracene and anthraquinone are very good organic semiconductors, while phenanthrene is a promising superconductor.At RHF / 6-331 ++ G ** level of theory, we showed that the optoelectrical properties of the pyrimethamine and sulfadoxine molecules are unaffected by solvation. On the other hand, the B3LYP / 6-331 ++ G ** level of theory showed that the dipole moment, the polarizability, the first molecular hyperpolarizability, the polarization density, the average electric field and the displacement vector of sulfadoxine are affected by solvation, while solvation has no effect on the dielectric susceptibility, the dielectric constant, and the refractive index of the same molecule. Geometric optimization and vibrational infra-red intensity analysis of aspirin and ibuprofen molecules were performed using RHF / 6-31 + G * and B3LYP / 6-31 + G * methods.In both cases, our calculations showed that a certain charge transfer took place during the transition from the gaseous phase to the solvated phase.

Dans la première partie de ce travail, nous avons développé un code de Dynamique Moléculaire classique, dans lequel les interactions entre particules du système étudié sont décrites par le potentiel de Gupta. Ce code a été validé en reproduisant les travaux de Brenner et Kanhere. Ensuite, nous avons utilisé ce code pour investiguer les propriétés structurales et énergétiques de l'état fondamental des clusters de carbone contenant de 3 à 120 atomes, ainsi que de fer constitués de 2 à 100 atomes. Nos calculs ont montré qu'en utilisant le potentiel de Gupta, la configuration optimisée est indépendante du choix de la configuration initiale. De plus, nos résultats ont montré un comportement linéaire de l’énergie de l’état fondamental d'un cluster en fonction du nombre N d’atomes constituants ; et pour chaque type de clusters étudié, nous avons établi la relation analytique correspondante ; cela constitue un résultat novateur, qui peut être utile pour la prédiction de la forme, la symétrie et les propriétés d'un cluster inconnu de carbone (ou de fer). Dans la seconde partie de ce travail, à l’aide de la RHF et la DFT implémentées dans le code Gaussian, nous avons investigué les propriétés électroniques et optoélectriques des molécules d’anthracène, d’anthraquinone, de phénanthrène, de quinoléine, de sulfadoxine et de pyriméthamine. Nous avons observé que ces molécules ont des valeurs élevées d’hyperpolarisabilité, de la susceptibilité électrique et de l'indice de réfraction, ainsi qu'une faible valeur de la permitivité diélectrique. Par ailleurs, l’acide 2-(4-aminophényl) quinoléine, 4-(4-aminophényl) quinoléine, l’anthracène et l’anthraquinone sont des matériaux organiques très bons semiconducteurs, tandis que le phénanthrène est un supraconducteur prometteur. Au niveau de la théorie RHF/6-331++G**, nous avons montré que les propriétés optoélectriques des molécules de pyriméthamine et sulfadoxine ne sont pas affectées par la solvatation. Par contre, le niveau de la théorie B3LYP/6-331++G** a montré que le moment dipolaire, la polarisabilité, l’hyperpolarisabilité moléculaire de premier ordre, la densité de polarisation, le champ électrique moyen et l’amplitude du vecteur de déplacement de la molécule de sulfadoxine sont affectés par la solvatation, tandis que cette dernière n’a aucun effet sur la susceptibilité diélectrique, la constante diélectrique, et l’indice de réfraction de cette même molécule. L’optimisation géométrique et l’analyse de l’intensité Infra-rouge vibrationnelle des molécules d’aspirine et d’ibuprofène ont été faites en utilisant les méthodes RHF/6-31+G* et B3LYP/6-31+G*. Dans les deux cas, nos calculs ont montré qu’un certain transfert de charge a eu lieu lors du passage de la phase gazeuse à la phase solvatée.